Tá lotnaidicídí i sruthanna ag éirí níos imní domhanda de réir a chéile, ach is beag eolas atá ann faoi chomhchruinniú sábháilte na n-éiceachóras uisceach.I dturgnamh mesocosmacha 30-lá, nochtadh na hinveirteabraigh uisceacha beantach dúchasacha don fhipronil feithidicíd choitianta agus ceithre chineál táirgí díghrádaithe.Ba chúis leis an cumaisc fipronil athruithe ar an teacht chun cinn agus cascáid trófach.Forbraíodh an tiúchan éifeachtach (EC50) ag a dtugann fipronil agus a tháirgí díghrádaithe suilfíd, sulfóin agus desulfinil freagra 50%.Níl taxanes íogair do fipronil.Úsáidtear an tiúchan guaise de 5% de na speicis lena mbaineann ó 15 luach mesocosmacha EC50 chun an tiúchan cumaisc de fipronil sa sampla réimse a thiontú go suim na n-aonad tocsaineach (∑TUFipronils).I 16% de na sruthanna a tógadh ó chúig staidéar réigiúnacha, sháraigh an meán ∑TUFipronil 1 (a léiríonn tocsaineacht).Tá comhghaol diúltach idir táscairí inveirteabracha na speiceas atá i mbaol agus TUTUipronil i gceithre cinn de na cúig réimse samplála.Léiríonn an measúnú riosca éiceolaíoch seo go laghdóidh tiúchan íseal de chomhdhúile fipronil pobail sruth i go leor codanna de na Stáit Aontaithe.
Cé go bhfuil méadú mór tagtha ar tháirgeadh ceimiceáin shintéiseacha le blianta beaga anuas, níor thuigtear go hiomlán tionchar na gceimiceán seo ar éiceachórais neamh-sprioc (1).In uisce dromchla ina gcailltear 90% de thalamh feirme domhanda, níl aon sonraí ar lotnaidicídí talmhaíochta, ach i gcás ina bhfuil sonraí ann, is é an t-am chun go sáróidh lotnaidicídí na tairseacha rialála leath (2).Fuair ​​​​meit-anailís ar lotnaidicídí talmhaíochta in uiscí dromchla sna Stáit Aontaithe gur sháraigh lotnaidicíd amháin ar a laghad an tairseach rialála (3) i 70% de na láithreacha samplála.Mar sin féin, ní dhíríonn na meitianailísí seo (2, 3) ach ar uisce dromchla a mbíonn tionchar ag úsáid talún talmhaíochta uirthi, agus is achoimre iad ar staidéir scoite.Tá lotnaidicídí, go háirithe feithidicídí, ann freisin i dtiúchan ard i ndraenáil tírdhreacha uirbeach (4).Is annamh a dhéantar measúnú cuimsitheach ar lotnaidicídí in uisce dromchla a scaoiltear ó thalmhaíocht agus ó thírdhreacha uirbeacha;dá bhrí sin, ní fios an bhfuil lotnaidicídí ina mbagairt mhórscála ar acmhainní uisce dromchla agus ar a n-iomláine éiceolaíochta.
B’ionann benzopyrazoles agus neonicotinoids agus aon trian den mhargadh domhanda lotnaidicídí in 2010 (5).In uiscí dromchla sna Stáit Aontaithe, is iad fipronil agus a tháirgí díghrádaithe (phenylpyrazoles) na comhdhúile lotnaidicídí is coitianta, agus is gnách go sáraíonn a dtiúchan na caighdeáin uisceacha (6-8).Cé gur tharraing neonicotinoids aird mar gheall ar a n-éifeachtaí ar bheacha agus éin agus a leitheadúlacht (9), tá fipronil níos tocsaineach d'iasc agus d'éin (10), agus tá éifeachtaí luibhicídeacha ag comhdhúile eile feinilpyrazoles Aicme (5).Is feithidicíd sistéamach é Fipronil a úsáidtear chun lotnaidí a rialú i dtimpeallachtaí uirbeacha agus talmhaíochta.Ó tháinig fipronil isteach sa mhargadh domhanda i 1993, tá méadú mór tagtha ar úsáid fipronil sna Stáit Aontaithe, sa tSeapáin agus sa Ríocht Aontaithe (5).Sna Stáit Aontaithe, úsáidtear fipronil chun seangáin agus termites a rialú, agus úsáidtear é i mbarra lena n-áirítear arbhar (lena n-áirítear cóireáil síolta), prátaí agus úlloird (11, 12).Bhain úsáid talmhaíochta fipronil sna Stáit Aontaithe buaicphointe i 2002 (13).Cé nach bhfuil aon sonraí náisiúnta maidir le húsáid uirbeach ar fáil, tháinig buaicúsáid uirbeach i gCalifornia in 2006 agus in 2015 (https://calpip.cdpr.ca).gov/main .cfm, ar rochtain 2 Nollaig, 2019).Cé go bhfuil comhchruinnithe arda fipronil (6.41μg/L) le fáil i sruthanna i gceantair áirithe talmhaíochta le rátaí iarratais arda (14), i gcomparáid le sruthanna talmhaíochta, bíonn níos mó braite ag sruthanna uirbeacha sna Stáit Aontaithe go ginearálta agus comhchruinnithe arda níos airde, dearfach don. tharla stoirmeacha a bhaineann leis an tástáil (6, 7, 14-17).
Téann Fipronil isteach in éiceachóras uisceach rith chun srutha nó láistean ón ithir isteach sa sruth (7, 14, 18).Tá luaineacht íseal ag Fipronil (tairiseach dlí Henry 2.31 × 10-4 Pa m3 mol-1), tuaslagthacht íseal go measartha uisce (3.78 mg/l ag 20 ° C), agus hidreafóbacht mheasartha (log Kow 3.9 go 4.1)), an tá soghluaisteacht san ithir an-bheag (tá log Koc 2.6 go 3.1) (12, 19), agus taispeánann sé marthanacht íseal go meán sa timpeallacht (20).Déantar Finazepril a dhíghrádú trí fhótalysis, ocsaídiú, hidrealú agus laghdú pH-spleách, ag cruthú ceithre phríomhtháirge díghrádaithe: dessulfoxyphenapril (ná sulfoxide), phenaprenip sulfone (sulfone), Filofenamide (amide) agus filofenib sulfide (sulfide).Is gnách go mbíonn táirgí díghrádaithe fipronil níos cobhsaí agus níos marthanaí ná an máthair-chomhdhúil (21, 22).
Tá doiciméadú maith déanta ar thocsaineacht fipronil agus ar a dhíghrádú go speicis nach spriocspeicis iad (cosúil le inveirteabraigh uisceacha) (14, 15).Is cumaisc neurotocsaineach é Fipronil a chuireann isteach ar sliocht ian clóiríd tríd an gcainéal clóiríd arna rialú ag aigéad gamma-aminobutyric i feithidí, rud a fhágann go bhfuil tiúchan leordhóthanach ann chun ró-spraoi agus bás a chur faoi deara (20).Tá Fipronil tocsaineach go roghnach, agus mar sin tá cleamhnas ceangailteach receptor níos mó aige le haghaidh feithidí ná mamaigh (23).Tá gníomhaíocht feithidicídí táirgí díghrádaithe fipronil difriúil.Tá tocsaineacht sulfóin agus suilfíd d'inveirteabraigh fionnuisce cosúil le nó níos airde ná tocsaineacht an mháthair-chomhdhúil.Tá tocsaineacht mheasartha ag Desulfinil ach níl sé chomh tocsaineach ná an tuismitheoir cumaisc.Réasúnta neamh-tocsaineach (23, 24).Athraíonn so-ghabhálacht inveirteabraigh uisceacha do dhíghrádú fipronil agus fipronil go mór laistigh agus idir taxa (15), agus i gcásanna áirithe sáraíonn sé ord méide (25).Mar fhocal scoir, tá fianaise ann go bhfuil feinilpyrazoles níos tocsaineach don éiceachóras ná mar a measadh roimhe seo (3).
Féadfaidh tagarmharcanna bitheolaíocha uisceacha atá bunaithe ar thástáil tocsaineachta saotharlainne gannmheas a dhéanamh ar an riosca do dhaonraí allamuigh (26-28).De ghnáth bunaítear caighdeáin uisceacha trí thástáil ar thocsaineacht saotharlainne aonspeicis ag baint úsáide as speiceas inveirteabrach uisceach amháin nó níos mó (mar shampla, Diptera: Chironomidae: Chironomus and Crustacea: Daphnia magna agus Hyalella azteca).Is fusa na horgánaigh thástála seo a shaothrú go ginearálta ná mairinveirteabraigh bheantacha eile (mar shampla, ghéineas phe ::), agus i gcásanna áirithe níl siad chomh híogair do thruailleáin.Mar shampla, tá D. Magna níos lú íogair do mhiotail go leor ná feithidí áirithe, cé go bhfuil A. zteca níos lú íogaire don bifenthrin feithidicíd pyrethroid ná a íogaireacht péisteanna (29, 30).Teorainn eile ar thagarmharcanna atá ann cheana is ea na críochphointí a úsáidtear sna ríomhanna.Tá tagarmharcanna géara bunaithe ar bhásmhaireacht (nó socraithe le haghaidh crústaigh), agus is gnách go mbíonn tagarmharcanna ainsealacha bunaithe ar chríochphointí sublethal (amhail fás agus atáirgeadh) (más ann dóibh).Mar sin féin, tá éifeachtaí sublethal forleathan, cosúil le fás, teacht chun cinn, pairilis, agus moill forbartha, a d'fhéadfadh cur isteach ar rath na tacsaithe agus dinimic pobail.Mar thoradh air sin, cé go dtugann an tagarmharc cúlra do thábhacht bhitheolaíoch na héifeachta, níl an ábharthacht éiceolaíoch mar thairseach do thocsaineacht éiginnte.
D'fhonn tuiscint níos fearr a fháil ar éifeachtaí comhdhúile fipronil ar éiceachórais uisceacha bheantacha (inveirteabraigh agus algaí), tugadh pobail bheantacha nádúrtha isteach sa tsaotharlann agus nochtadh grádáin tiúchana iad le linn sreabhadh 30-lá Fipronil nó ceann de na ceithre thurgnaimh díghrádaithe fipronil.Is é sprioc an taighde tiúchan éifeacht speiceas-shonrach 50% (luach EC50) a tháirgeadh do gach comhdhúil fipronil a ionadaíonn tacsa leathan de phobal abhann, agus chun tionchar truailleán ar struchtúr agus ar fheidhm an phobail a chinneadh [ie, tiúchan guaise] 5 % de na speicis atá buailte (HC5) agus éifeachtaí indíreacha amhail teacht chun cinn athraithe agus dinimic thrófach].Ansin cuireadh an tairseach (luach HC5 cumaisc-shonrach) a fuarthas ón turgnamh mesoscópach i bhfeidhm ar an réimse a bhailigh Suirbhéireacht Gheolaíochta na Stát Aontaithe (USGS) ó chúig réigiún de na Stáit Aontaithe (Oirthuaisceart, Oirdheisceart, Lár-Iarthar, Iarthuaisceart an Aigéin Chiúin, agus Lár California. Sonraí Crios Cósta)) mar chuid de mheasúnú cáilíochta sruth réigiúnach USGS (https://webapps.usgs.gov/rsqa/#!/).Chomh fada agus is eol dúinn, is é seo an chéad mheasúnú riosca éiceolaíochta.Déanann sé imscrúdú cuimsitheach ar éifeachtaí comhdhúile fipronil ar orgánaigh bheantacha i meso-thimpeallacht rialaithe, agus ansin cuireann sé na torthaí seo i bhfeidhm ar mheasúnuithe allamuigh ar scála ilchríochach.
Rinneadh an turgnamh meisocosmach 30-lá ag Saotharlann Uisceach USGS (AXL) i Fort Collins, Colorado, SAM ó 18 Deireadh Fómhair go 17 Samhain, 2017, ar feadh 1 lá tís agus 30 lá de thurgnamh.Tá cur síos déanta ar an modh roimhe seo (29, 31) agus mionsonraithe san ábhar forlíontach.Tá 36 sreabhadh imshruthaithe sna ceithre shreabhadh gníomhacha (umair uisce a scaiptear) sa suíomh spáis meso.Tá fuaraitheoir feistithe le gach sruth beo chun teocht an uisce a choinneáil agus tá sé soilsithe le timthriall éadrom-dorcha 16:8.Is cruach dhosmálta é an sreabhadh meso-leibhéal, atá oiriúnach do hidreafóbacht fipronil (log Kow = 4.0) agus atá oiriúnach do thuaslagóirí glantacháin orgánacha (Fíor S1).Bailíodh an t-uisce a úsáideadh don turgnamh ar scála meso ó Abhainn Cache La Poudre (foinsí in aghaidh an tsrutha lena n-áirítear Páirc Náisiúnta Rocky Mountain, Foraois Náisiúnta agus Roinn Ilchríochach) agus stóráiltear é i gceithre umar stórála poileitiléin AXL.Níor aimsigh measúnuithe roimhe seo ar shamplaí dríodair agus uisce a bailíodh ón láithreán aon lotnaidicídí (29).
Cuimsíonn dearadh an turgnaimh meso-scála 30 sruth próiseála agus 6 shruth rialaithe.Faigheann an sruth cóireála uisce cóireáilte, gach ceann acu ina bhfuil comhchruinnithe seasta neamh-mhacasamhlaithe de chomhdhúile fipronil: fipronil (fipronil (Sigma-Aldrich, CAS 120068-37-3), amide (Sigma-Aldrich, CAS 205650-69-7), grúpa desulfurization [Leabharlann Lotnaidicídí Ghníomhaireacht um Chaomhnú Comhshaoil ​​na Stát Aontaithe (EPA), CAS 205650-65-3], sulfone (Sigma-Aldrich, CAS 120068-37-2) agus sulfíde (Sigma-Aldrich, CAS 120067-83-6); 97,8%. le huisce dí-ianaithe go dtí an méid riachtanach chun tuaslagán stoc tiubhaithe a ullmhú Toisc go bhfuil an méid meatánóil i dáileog difriúil, is gá meatánól a chur leis na sruthanna cóireála go léir de réir mar is gá, chun an tiúchan meatánóil céanna a chinntiú. 0.05 ml/L) sna sruthanna Fuair ​​an radharc láir ar na trí shruth rialaithe eile uisce abhann gan meatánól, nó déileáladh leo mar gach sruth eile.
Ar an 8ú lá, an 16ú lá agus an 26ú lá, tomhaiseadh an teocht, luach pH, ​​seoltacht leictreach agus díghrádú fipronil agus fipronil sa sreabhadh membrane.D'fhonn díghrádú an fipronil cumaisc tuismitheora a rianú le linn na tástála meáin, baineadh úsáid as fipronil (tuismitheoirí) chun an mhúcóis intestinal sreabhach a chóireáil ar feadh trí lá eile [laethanta 5, 12 agus 21 (n = 6)] le haghaidh teocht, pH, Seoltacht, sampláil díghrádaithe fipronil agus fipronil.Bailíodh na samplaí anailíse lotnaidicídí trí 10 ml d’uisce sreafa a scagadh isteach i vial gloine ómra 20 ml trí scagaire steallaire Whatman 0.7-μm GF/F atá feistithe le snáthaid mhór trastomhais.Reoiteadh na samplaí láithreach agus seoladh chuig Saotharlann Náisiúnta Cáilíochta Uisce an USGS (NWQL) i Lakewood, Colorado, SAM le haghaidh anailíse.Ag baint úsáide as modh feabhsaithe ar an modh a foilsíodh roimhe seo, rinneadh Fipronil agus 4 táirge díghrádaithe i samplaí uisce a chinneadh trí instealladh uiscí díreach (DAI) crómatagrafaíocht leachtach - mais-speictriméadracht tandem (LC-MS / MS; Agilent 6495).Meastar gurb é an leibhéal braite ionstraime (IDL) an t-íoschaighdeán calabraithe a chomhlíonann an caighdeán sainaitheantais cáilíochtúil;is é 0.005 μg/L IDL na fipronil, agus IDL na gceithre fhipronil eile ná 0.001 μg/L.Soláthraíonn an t-ábhar forlíontach cur síos iomlán ar na modhanna a úsáidtear chun comhdhúile fipronil a thomhas, lena n-áirítear nósanna imeachta rialaithe cáilíochta agus dearbhaithe (mar shampla, aisghabháil samplaí, spící, iniúchtaí tríú páirtí, agus bearnaí).
Ag deireadh an turgnaimh Mheiscosmacha 30-lá, críochnaíodh ríomh agus sainaithint inveirteabraigh fásta agus larbha (an príomhphointe bailithe sonraí).Bailítear na daoine fásta atá ag teacht chun cinn ón glan gach lá agus reoitear iad i bhfeadán lártheifneoir Falcon glan 15 ml.Ag deireadh an turgnaimh (lá 30), scrubadh ábhar an scannáin i ngach sruth chun aon inveirteabraigh a bhaint, agus criathar (250 μm) agus stóráiltear é i eatánól 80%.Chríochnaigh Timberline Aquatics (Fort Collins, CO) aithint thacsanomaíoch larbhaí agus inveirteabraigh lánfhásta go dtí an leibhéal tacsanomaíoch is ísle agus is féidir, speiceas de ghnáth.Ar laethanta 9, 19 agus 29, tomhaiseadh clóraifill a i dtrí chóip i scannán meiseascópach gach srutha.Soláthraítear na sonraí ceimiceacha agus bitheolaíocha go léir mar chuid den turgnamh mesoscópach sa scaoileadh sonraí a ghabhann leis (35).
Rinneadh suirbhéanna éiceolaíochta i sruthanna beaga (wading) i gcúig mhórlimistéar de na Stáit Aontaithe, agus rinneadh monatóireacht ar lotnaidicídí le linn na tréimhse innéacs roimhe sin.I mbeagán focal, bunaithe ar úsáid talún talmhaíochta agus uirbeach (36-40), roghnaíodh 77 go 100 láthair i ngach réigiún (444 láthair san iomlán).I rith an earraigh agus an tsamhraidh de bhliain amháin (2013-2017), bailítear samplaí uisce uair sa tseachtain i ngach réigiún ar feadh 4 go 12 seachtaine.Braitheann an t-am ar leith ar an réigiún agus déine na forbartha.Mar sin féin, tá na 11 stáisiún sa réigiún thoir thuaidh beagnach sa tairseach.Gan aon fhorbairt, ach amháin nár bailíodh ach sampla amháin.Ós rud é go bhfuil na tréimhsí monatóireachta do lotnaidicídí i staidéir réigiúnacha difriúil, chun comparáid a dhéanamh, ní dhéantar ach na ceithre shampla dheireanacha a bailíodh ag gach láithreán a mheas anseo.Glactar leis gur féidir le sampla amháin a bhailítear ag an suíomh Oirthuaisceart neamhfhorbartha (n = 11) an tréimhse samplála 4 seachtaine a léiriú.Is é an toradh a bhíonn ar an modh seo ná an líon céanna breathnuithe ar lotnaidicídí (seachas na 11 láthair san Oirthuaisceart) agus an fad breathnadóireachta céanna;tá sé Creidtear go bhfuil 4 seachtaine fada go leor chun nochtadh fadtéarmach don biota, ach gearr go leor nach bhfuil an pobal éiceolaíochta Ba chóir a ghnóthú ó na teagmhálacha.
I gcás sreabhadh leordhóthanach, bailítear an sampla uisce trí bhíthin incrimintí de réir treoluas tairiseach agus leithead tairiseach (41).Nuair nach leor an sreabhadh chun an modh seo a úsáid, is féidir leat samplaí a bhailiú trí shamplaí a chomhtháthú go domhain nó trí grabbing ó lár dhomhantarraingt an tsreafa.Bain úsáid as steallaire mór-leamh agus scagaire diosca (0.7μm) chun 10 ml de shampla scagtha (42) a bhailiú.Trí DAI LC-MS/MS/MS/MS, rinneadh anailís ar shamplaí uisce ag NWQL le haghaidh 225 táirge díghrádaithe lotnaidicídí agus lotnaidicídí, lena n-áirítear fipronil agus 7 táirge díghrádaithe (dessulfinyl fipronil, fipronil) Sulfides, fipronil sulfone, deschlorofipronil, desithiol amide fipronil, fipronil agus fipronil).).Is iad seo a leanas na híosleibhéil tuairiscithe tipiciúla le haghaidh staidéir allamuigh: fipronil, fluairobenzonitrile desmethylthio, suilfíd fhipronil, sulfón fipronil, agus deschlorofipronil 0.004 μg/L;fluorfenamide dessulfinil agus Is é an tiúchan aimíd fipronil ná 0.009 μg/lítear;is é 0.096 μg/lítear an tiúchan de shulfónáit fipronil.
Déantar na pobail inveirteabracha a shampláil ag deireadh gach staidéir limistéir (earrach/samhradh), de ghnáth ag an am céanna leis an imeacht deireanach samplála lotnaidicídí.Tar éis an tséasúir atá ag fás agus úsáid throm lotnaidicídí, ba cheart go mbeadh an t-am samplála comhsheasmhach leis na coinníollacha sreafa íseal, agus ba cheart go mbeadh sé ag an am céanna leis an am a aibíonn an pobal inveirteabrach abhann agus go príomha i gcéim saoil an larbha.Ag baint úsáide as samplóir Surber le mogalra 500μm nó líontán fráma D, cuireadh sampláil pobail inveirteabrach i gcrích i 437 as 444 láithreán.Déantar cur síos mionsonraithe ar an modh samplála san ábhar forlíontach.Ar NWQL, sainaithnítear agus liostaítear gach inveirteabrach ag leibhéal an ghéineas nó an speicis.Is féidir na sonraí ceimiceacha agus bitheolaíocha go léir a bhailítear sa réimse seo agus a úsáidtear sa lámhscríbhinn seo a fháil sa scaoileadh sonraí a théann leis (35).
Maidir leis na cúig chomhdhúile fipronil a úsáideadh sa turgnamh mesoscópach, laghdaíodh tiúchan inveirteabraigh an larbha 20% nó 50% i gcoibhneas leis an rialú (ie EC20 agus EC50).Feistíodh na sonraí [x = tiúchan fipronil ualaithe ó thaobh ama (féach an t-ábhar forlíontach le haghaidh sonraí), y = flúirse larbha nó méadracht eile] ar an bpacáiste sínte R(43) ag baint úsáide as modh aischéimniúcháin logartamach trí-pharaiméadair”drc”.Buaileann an cuar le gach speiceas (larbhaí) le flúirse leordhóthanach agus comhlíonann sé méadrachtaí spéise eile (mar shampla, saibhreas tacsaithe, flúirse iomlán na gcuileogach, agus flúirse iomlán) chun éifeacht an phobail a thuiscint tuilleadh.Úsáidtear comhéifeacht Nash-Sutcliff (45) chun oiriúnacht an mhúnla a mheas, nuair is féidir le feistiú múnla bocht luachanna diúltacha gan teorainn a fháil, agus is é 1 luach oiriúnach foirfe.
Chun iniúchadh a dhéanamh ar éifeachtaí comhdhúile fipronil ar theacht chun cinn feithidí sa turgnamh, rinneadh na sonraí a mheas ar dhá bhealach.Gcéad dul síos, trí mheán cuma an meso sreafa rialaithe a dhealú ó chuma gach meso sreafa cóireála, gnáthaíodh tarlú carnach laethúil feithidí ó gach meso sreafa (líon iomlán na ndaoine aonair) go dtí an rialú.Breac na luachanna seo in aghaidh an ama chun diall an idirghabhálaí sreabhán cóireála ón idirghabhálaí sreabhán rialaithe a thuiscint sa turgnamh 30 lá.Sa dara háit, ríomh an céatadán tarlaithe iomlán de gach sreabhadh mesophyll, a shainmhínítear mar an cóimheas idir líon iomlán na mesophyll i sreabhadh áirithe le meánlíon na larbhaí agus daoine fásta sa ghrúpa rialaithe, agus atá oiriúnach le haghaidh aischéimnithí logartamach trí pharaiméadar. .Tháinig na feithidí péacadh go léir a bailíodh ó dhá fhotheaghlach de theaghlach Chironomidae, agus mar sin rinneadh anailís chomhcheangailte.
D’fhéadfadh athruithe ar struchtúr an phobail, amhail an cailleadh tacsaithe, a bheith ag brath ar éifeachtaí díreacha agus indíreacha substaintí tocsaineacha, agus d’fhéadfadh athruithe ar fheidhm an phobail a bheith mar thoradh orthu (mar shampla, easghluaiseachta trófach).Chun an easghluaiseachta trófach a thástáil, rinneadh meastóireacht ar líonra cúiseach simplí ag baint úsáide as an modh anailíse cosán (pacáiste R “piecewiseSEM”) (46).Le haghaidh turgnaimh mesoscópacha, glactar leis go bhfuil fipronil, desulfinil, suilfíd agus sulfón (gan tástáil aimíd) san uisce chun bithmhais an scraper a laghdú, mar thoradh go hindíreach ar mhéadú ar bhithmhais chlorophyll a (47).Is é an tiúchan cumaisc an t-athróg réamhaisnéiseora, agus is iad an scraper agus an clóraifill a bithmhais na hathróga freagartha.Úsáidtear staitistic Fisher's C chun oiriúnacht an mhúnla a mheas, ionas go léiríonn luach P <0.05 feistiú múnla maith (46).
D'fhonn gníomhaire cosanta tairseach éicea-phobail atá bunaithe ar riosca a fhorbairt, tá dáileadh íogaireachta speiceas ainsealach (SSD) agus cosaint tiúchan guaise 95% de na speicis atá buailte (HC5) faighte ag gach cumaisc.Gineadh trí thacar sonraí SSD: (i) tacar sonraí meso amháin, (ii) tacar sonraí ina bhfuil na sonraí meso go léir agus na sonraí a bhailítear ó cheist bhunachar sonraí EPA ECOTOX (https://cfpub.epa.gov/ecotox) /, ar a bhfuarthas rochtain ar 14 Márta, 2019), is é 4 lá nó níos faide ré an staidéir, agus (iii) tacar sonraí ina bhfuil na sonraí meiseascópacha go léir agus na sonraí ECOTOX, ina bhfuil sonraí ECOTOX (géarnochtadh) roinnte ar ghéar-nochtadh go dtí an cóimheas idir D. magna ainsealach ( 19.39) an difríocht i ré an nochta a mhíniú agus an luach ainsealach EC50 a chomhfhogasú (12).Is é an cuspóir atá againn maidir le samhlacha SSD iolracha a ghiniúint ná (i) luachanna HC5 a fhorbairt chun comparáid a dhéanamh le sonraí allamuigh (do SSDanna do na meáin amháin), agus (ii) measúnú a dhéanamh go nglactar le sonraí meán níos forleithne ná gníomhaireachtaí rialála lena gcuimsiú sa dobharshaothrú. stóinseacht na dtagarmharcanna saoil agus socrú caighdeán na n-acmhainní sonraí, agus dá bhrí sin an praiticiúlacht staidéir mhéiseasscópacha a úsáid don phróiseas coigeartaithe.
Forbraíodh SSD do gach tacar sonraí ag baint úsáide as an bpacáiste R “ssdtools” (48).Bain úsáid as an bootstrap (n = 10,000) chun meastachán a dhéanamh ar an meán HC5 agus eatramh muiníne (CI) ón SSD.Cuirtear daichead a naoi freagra tacsaithe (gach tacsa a sainaithníodh mar ghéineas nó speiceas) a forbraíodh tríd an taighde seo le chéile le 32 freagra tacsaithe a tiomsaíodh as sé staidéar foilsithe i mbunachar sonraí ECOTOX, as iomlán de 81 Is féidir freagairt Taxon a úsáid le haghaidh forbairt SSD .Ós rud é nach bhfuarthas aon sonraí i mbunachar sonraí amides ECOTOX, níor forbraíodh aon SSD le haghaidh amides agus ní bhfuarthas ach freagra EC50 amháin ón staidéar reatha.Cé nach bhfuarthas luach EC50 ach grúpa suilfíd amháin i mbunachar sonraí ECOTOX, tá 12 luach EC50 ag an mac léinn iarchéime reatha.Mar sin, forbraíodh SSDanna do ghrúpaí sulfinil.
Cuireadh na luachanna sonracha HC5 de chomhdhúile fipronil a fuarthas ó thacar sonraí SSD de Mesocosmos amháin le chéile le sonraí allamuigh chun measúnú a dhéanamh ar nochtadh agus ar thocsaineacht ionchasach comhdhúile fipronil i sruthanna 444 ó chúig réigiún sna Stáit Aontaithe.Sa fhuinneog samplála 4 seachtaine seo caite, roinntear gach tiúchan de chomhdhúile fipronil a bhraitear (tá tiúchan neamhbhraite náid) ag a HC5 faoi seach, agus déantar cóimheas cumaisc gach sampla a achoimriú chun aonad iomlán tocsaineachta fipronil (ΣTUFipronils) a fháil, i gcás ina ΣTUFipronils > 1 ciallaíonn tocsaineacht.
Trí chomparáid a dhéanamh ar thiúchan guaise 50% de na speicis atá buailte (HC50) le luach EC50 de shaibhreas tacsa a dhíorthaítear ón turgnamh membrane meánach, rinneadh meastóireacht ar an SSD a fuarthas ó na sonraí membrane meánach chun íogaireacht an phobail éiceolaíochta níos leithne a léiriú go fipronil. céime..Tríd an gcomparáid seo, is féidir measúnú a dhéanamh ar an gcomhsheasmhacht idir an modh SSD (lena n-áirítear ach na tacsaithe sin a bhfuil caidreamh dáileog-fhreagartha acu) agus modh EC50 (lena n-áirítear gach tacsa uathúil a breathnaíodh sa lárspás) ag baint úsáide as modh EC50 chun saibhreas tacsaithe a thomhas Gnéas.Caidreamh freagartha dáileog.
Ríomhadh táscaire speiceas riosca lotnaidicídí (SPEARpesticides) chun imscrúdú a dhéanamh ar an ngaol idir stádas sláinte na bpobal inveirteabrach agus ΣTUFipronil i 437 sruth bailithe inveirteabrach.Tiontaíonn méadrach SPEARpesticides comhdhéanamh inveirteabraigh go méadrach flúirse do thacsanomaíocht bhitheolaíoch le tréithe fiseolaíocha agus éiceolaíochta, rud a chuireann íogaireacht le lotnaidicídí.Níl an táscaire SPEARpesticides íogair do covariates nádúrtha ( 49 , 50 ), cé go mbeidh tionchar ag díghrádú gnáthóg dian ar a fheidhmíocht ( 51 ).Comhordaítear na sonraí raidhse a bhailítear ar an láthair do gach tacsón le príomhluach an tacsóin a bhaineann leis na bogearraí ASTERICS chun cáilíocht éiceolaíoch na habhann a mheas (https://gewaesser-bewertung-berechnung.de/index.php/home . html).Ansin iompórtáil na sonraí isteach i mbogearraí Indicate (http://systemecology.eu/indicate/) (leagan 18.05).Sna bogearraí seo, úsáidtear an bunachar sonraí trait Eorpacha agus an bunachar sonraí le híogaireacht fiseolaíoch do lotnaidicídí chun sonraí gach láithreáin a thiontú ina dtáscairí SPEARpesticides.Bhain gach ceann de na cúig staidéar réigiúnacha úsáid as an tSamhail Breiseáin Ghinearálta (GAM) [pacáiste “mgcv” in R(52)) chun iniúchadh a dhéanamh ar an ngaol idir méadrach SPEARpesticides agus ΣTUFipronils [log10(X + 1) tiontú] Comhlachaithe.Le haghaidh faisnéise níos mionsonraithe ar mhéadracht lotnaidicídí SPEAR agus le haghaidh anailíse sonraí, féach na Ábhair Fhorlíontacha.
Tá an t-innéacs cáilíochta uisce comhsheasmhach i ngach sreabhadh mesoscópach agus sa tréimhse turgnaimh mesoscópach ar fad.Ba iad an meánteocht, pH agus seoltacht ná 13.1°C (±0.27°C), 7.8 (±0.12) agus 54.1 (±2.1) μS/cm (35), faoi seach.Is é 3.1 mg/L an carbón orgánach tuaslagtha tomhaiste in uisce glan abhann.I meso-radharc na habhann ina bhfuil an taifeadán MiniDOT imlonnaithe, tá an ocsaigin tuaslagtha gar do sháithiú (meán> 8.0 mg/L), rud a thugann le fios go bhfuil an sruth i gcúrsaíocht iomlán.
Soláthraítear sonraí rialaithe cáilíochta agus dearbhaithe cáilíochta ar fipronil sa scaoileadh sonraí a théann leis (35).I mbeagán focal, is gnách go mbíonn rátaí aisghabhála spikes maitrís saotharlainne agus samplaí mesoscópacha laistigh de raonta inghlactha (aisghabhálacha 70% go 130%), deimhníonn caighdeáin IDL an modh cainníochtúil, agus is gnách go mbíonn bearnaí saotharlainne agus ionstraimí glan. Is beag eisceachtaí seachas pléadh na ginearálaithe seo san ábhar forlíontach..
Mar gheall ar dhearadh an chórais, is gnách go mbíonn an tiúchan tomhaiste fipronil níos ísle ná an spriocluach (Fíor S2) (toisc go dtógann sé 4 go 10 lá chun staid sheasta a bhaint amach faoi choinníollacha idéalach) (30).I gcomparáid le comhdhúile fipronil eile, athraíonn an tiúchan desulfinil agus amide beagán le himeacht ama, agus tá éagsúlacht an tiúchan laistigh den chóireáil níos lú ná an difríocht idir cóireálacha ach amháin i gcás cóireáil tiúchan íseal sulfóin agus suilfíd.Is é seo a leanas an meánraon tiúchana tomhaiste ualaithe ó thaobh ama de do gach grúpa cóireála: Fipronil, IDL go 9.07μg/L;Desulfinil, IDL go 2.15μg/L;Amide, IDL go 4.17μg/L;Sulfíd, IDL Go 0.57μg/lítear;agus sulfón, tá IDL 1.13μg/lítear (35).I roinnt sruthanna, braitheadh ​​​​comhdhúile fipronil neamh-sprioc, is é sin, comhdhúile nach raibh spiked isteach i gcóireáil shonrach, ach bhí ar eolas a bheith ina dtáirgí díghrádaithe an cumaisc cóireála.Tá an líon is airde táirgí díghrádaithe neamh-sprioc aimsithe ag na seicní mesoscópacha atá cóireáilte le fipronil cumaisc an tuismitheora (nuair nach n-úsáidtear iad mar chomhdhúil phróiseála, is sulfinil, amide, suilfíd agus sulfón iad);d'fhéadfadh siad seo a bheith mar gheall ar an bpróiseas táirgthe Eisíontais chomhdhúile agus/nó próisis díghrádaithe a tharlaíonn le linn stóráil an tuaslagáin stoic agus (nó) sa turgnamh méiseascópach seachas mar thoradh ar thras-éilliú.Níor breathnaíodh aon treocht tiúchan díghrádaithe i gcóireáil fipronil.Is minic a aimsítear comhdhúile díghrádaithe neamh-sprioc sa chorp a bhfuil an tiúchan cóireála is airde acu, ach tá an tiúchan níos lú ná tiúchan na gcomhdhúile neamh-sprioc seo (féach an chéad chuid eile don tiúchan).Dá bhrí sin, ós rud é nach n-aimsítear comhdhúile díghrádaithe neamh-sprioc de ghnáth sa chóireáil fipronil is ísle, agus toisc go bhfuil an tiúchan braite níos ísle ná an tiúchan éifeacht sa chóireáil is airde, déantar é a thabhairt i gcrích go bhfuil tionchar íosta ag na comhdhúile neamh-sprioc seo ar an anailís.
I dturgnaimh meáin, bhí maicreainveirteabraigh beantach íogair do fipronil, desulfinil, sulfone, agus suilfíd [Tábla S1;soláthraítear bunshonraí raidhse sa leagan sonraí a ghabhann leis (35)].Níl Fipronil amide ach le haghaidh an eitilt Rhithrogena sp.Tocsaineach (marfach), is é a EC50 ná 2.05μg/L [±10.8(SE)].Gineadh cuair dáileoige-fhreagartha de 15 tacsa uathúla.Léirigh na tacsaithe seo básmhaireacht laistigh den raon tiúchana tástáladh (Tábla S1), agus tacsaithe cnuasaithe spriocdhírithe (amhail cuileoga) (Fíor S3) agus tacsaithe saibhir (Fíor 1) Gineadh cuar freagartha dáileoige.Tá an tiúchan (EC50) de fipronil, desulfinil, sulfón agus suilfíd ar na tacsaithe uathúla den raon tacsa is íogaire ó 0.005-0.364, 0.002-0.252, 0.002-0.061 agus 0.005-0.043μg/L, faoi seach.Rhithrogena sp.Agus Sweltsa sp.;Tá Figiúr S4) níos ísle ná na tacsaithe is mó a nglactar leo (amhail Micropsectra / Tanytarsus agus Lepidostoma sp.) (Tábla S1).De réir an meán EC50 de gach cumaisc i dTábla S1, is iad sulfóin agus suilfíd na comhdhúile is éifeachtaí, agus is iad inveirteabraigh go ginearálta na cinn is lú íogair do desulfinil (gan amides a áireamh).Méadracht an stádais fhoriomlán éiceolaíochta, mar shaibhreas tacsaithe, flúirse iomlán, peinteaplóideach iomlán agus eitilt chloch iomlán, lena n-áirítear tacsaithe agus flúirse roinnt tacsaithe, is fíor-annamh i meso iad seo agus ní féidir iad a ríomh Tarraing cuar freagartha dáileoige ar leith.Mar sin, cuimsíonn na táscairí éiceolaíocha seo freagraí tacsóin nach bhfuil san áireamh sa SSD.
Saibhreas taxa (larbha) le feidhm loighisticice trí leibhéal de (A) fipronil, (B) desulfinil, (C) sulfón, agus (D) tiúchan suilfíd.Léiríonn gach pointe sonraí larbhaí ó shruth amháin ag deireadh an turgnaimh meso 30-lá.Is ionann saibhreas tacsóin agus comhaireamh tacsóin uathúla i ngach sruth.Is é an luach tiúchana meán ualaithe ó thaobh ama de thiúchan breathnaithe gach srutha arna thomhas ag deireadh an turgnaimh 30 lá.Níl gaol ar bith ag Fipronil amide (nach dtaispeántar) le tacsa saibhir.Tabhair faoi deara go bhfuil an x-ais ar scála logartamach.Tuairiscítear EC20 agus EC50 le SE i dTábla S1.
Ag an tiúchan is airde de na cúig chomhdhúil fipronil go léir, tháinig laghdú ar ráta teacht chun cinn Uetridae.Breathnaíodh gur tháinig laghdú 50% ar chéatadán phéacadh (EC50) de shuilfíd, sulfón, fipronil, amide agus desulfinil ag na tiúchana 0.03, 0.06, 0.11, 0.78 agus 0.97μg/L faoi seach (Fíor 2 agus Fíor S5).Sa chuid is mó de na turgnaimh 30-lá, cuireadh moill ar gach cóireáil fipronil, desulfinil, sulfóin agus suilfíd, ach amháin i gcás roinnt cóireálacha íseal-tiúchana (Fíor 2), agus cuireadh bac ar a gcuma.Sa chóireáil aimíde, bhí an t-eisilteach carntha le linn an turgnaimh ar fad níos airde ná an rialú, le tiúchan de 0.286μg/lítear.Chuir an tiúchan is airde (4.164μg/lítear) le linn an turgnaimh ar fad bac ar an eisilteach, agus bhí ráta eisilteach na cóireála idirmheánach cosúil le ráta an ghrúpa rialaithe.(figiúr 2).
Is éard atá i gceist le teacht chun cinn carnach ná meán-teacht chun cinn meán laethúil gach cóireála lúide (A) fipronil, (B) desulfinil, (C) sulfone, (D) suilfíd agus (E) amide sa sruth rialaithe Teacht chun cinn meán laethúil meánach an membrane.Seachas rialú (n = 6), n = 1. Is é an luach tiúchana meán ualaithe ama na tiúchana breathnaithe i ngach sreabhadh.
Léiríonn an cuar dáileog-fhreagartha, chomh maith le caillteanais tacsanomacha, athruithe struchtúracha ar leibhéal an phobail.Go sonrach, laistigh den raon tiúchana tástála, léirigh raidhse may (Fíor S3) agus raidhse taxa (Fíor 1) caidreamh suntasach dáileog-fhreagartha le fipronil, desulfinil, sulfone, agus suilfíd.Dá bhrí sin, rinneamar iniúchadh ar an gcaoi a n-eascraíonn na hathruithe struchtúracha seo athruithe ar fheidhm an phobail trí thástáil a dhéanamh ar an easghluaiseachta cothaithe.Bíonn tionchar diúltach díreach ag nochtadh inveirteabraigh uisceacha do fipronil, desulfinil, suilfíd agus sulfón ar bhithmhais an scraper (Fíor 3).D'fhonn tionchar diúltach fipronil ar bhithmhais an scraper a rialú, chuir an scraper isteach go diúltach freisin ar an gclóraifill agus bithmhais (Fíor 3).Is é toradh na gcomhéifeachtaí cosáin diúltacha seo ná glanmhéadú ar chlorophyll a de réir mar a mhéadaíonn tiúchan fipronil agus díghrádaithe.Tugann na samhlacha cosáin lán-idirghabhála seo le fios go bhfuil méadú ar an gcion clóraifill a mar thoradh ar dhíghrádú méadaithe fipronil nó fipronil (Fíor 3).Glactar leis roimh ré gurb é an éifeacht dhíreach idir tiúchan fipronil nó díghrádaithe agus bithmhais chlorophyll a náid, toisc go bhfuil comhdhúile fipronil lotnaidicídí agus go bhfuil tocsaineacht dhíreach íseal d'algaí (mar shampla, tá tiúchan bonnlíne plandaí neamh-soithíoch géarmhíochaine an EPA 100μg / L). fipronil, grúpa disulfoxide, sulfóin agus suilfíd https://epa.gov/pesticide-science-and-assessing-pesticide-risks/aquatic-life-benchmarks-and-ecological-risk), Tacaíonn na torthaí go léir (samhlacha bailí) leis seo; hipitéis.
Is féidir le Fipronil laghdú suntasach a dhéanamh ar bhithmhais (éifeacht dhíreach) féaraigh (is larbhaí an grúpa scraper), ach níl aon éifeacht dhíreach aige ar bhithmhais chlorophyll a.Mar sin féin, is é éifeacht láidir indíreach fipronil ná bithmhais chlorophyll a a mhéadú mar fhreagra ar níos lú innilte.Léiríonn an tsaighead comhéifeacht an chosáin chaighdeánaithe, agus léiríonn an comhartha lúide (-) treo an chomhlachais.* Léiríonn an méid tábhachta.
Tháirg na trí SSDs (lárchiseal amháin, ciseal lár móide sonraí ECOTOX, agus ciseal lár móide sonraí ECOTOX ceartaithe le haghaidh difríochtaí i ré nochta) luachanna HC5 ainmniúil difriúla (Tábla S3), ach bhí na torthaí laistigh den raon SE.Sa chuid eile den staidéar seo, díreoimid ar an SSD sonraí gan ach an cruinne meso agus an luach HC5 gaolmhar.Le cur síos níos iomláine a fháil ar na trí mheastóireacht SSD seo, féach le do thoil do na hábhair fhorlíontacha (Táblaí S2 go S5 agus Fíoracha S6 agus S7).Is é an dáileadh sonraí is fearr a fheistiú (scór caighdeánach faisnéise Akaike is ísle) de na ceithre chomhdhúile fipronil (Fíor 4) a úsáidtear ach amháin sa léarscáil SSD meso-soladach ná an log-gumbel de fipronil agus sulfóin, agus an weibull de shuilfíd Agus desulfurized γ ( Tábla S3).Tuairiscítear na luachanna HC5 a fhaightear do gach cumaisc i bhFíor 4 don chruinne meso amháin, agus i dTábla S3 tuairiscítear na luachanna HC5 ó na trí thacar sonraí SSD go léir.Na luachanna HC50 de ghrúpaí fipronil, suilfíd, sulfóin agus desulfinil [22.1 ±8.78 ng/L (95% CI, 11.4 go 46.2), 16.9 ± 3.38 ng/L (95% CI, 11.2 go 24.0), 8 80± 2.66 ng/L (95% CI, 5.44 go 15.8) agus 83.4±32.9 ng/L (95% CI, 36.4 go 163)] Tá na comhdhúile seo i bhfad níos ísle ná saibhreas tacsaithe EC50 (líon iomlán tacsaithe uathúla) (Tábla S1 is micreagram in aghaidh an lítir na nótaí sa tábla d’ábhar forlíontach).
Sa turgnamh meso-scála, nuair a bhíonn sé faoi lé (A) fipronil, (B) dessulfinyl fipronil, (C) fipronil sulfone, (D) fipronil suilfíd ar feadh 30 lá, déantar cur síos ar íogaireacht an speicis is é luach EC50 tacsón é.Is ionann an líne dhaite gorm agus 95% CI.Seasann an líne chothrománach briste do HC5.Is é seo a leanas luach HC5 (ng/L) gach cumaisc: Fipronil, 4.56 ng/L (95% CI, 2.59 go 10.2);Sulfíd, 3.52 ng/L (1.36 go 9.20);Sulfón, 2.86 ng/ Lítear (1.93 go 5.29);agus sulfinil, 3.55 ng/lítear (0.35 go ​​28.4).Tabhair faoi deara go bhfuil an x-ais ar scála logartamach.
Sna cúig staidéar réigiúnacha, aimsíodh Fipronil (tuismitheoirí) i 22% de na 444 pointe samplála allamuigh (Tábla 1).Tá minicíocht braite florfenib, sulfóin agus amide cosúil (18% go 22% den sampla), tá minicíocht braite suilfíd agus desulfinil níos ísle (11% go 13%), agus tá na táirgí díghrádaithe atá fágtha an-ard.Is beag (1% nó níos lú) nó níor braitheadh ​​riamh (Tábla 1)..Is minic a aimsítear Fipronil san oirdheisceart (52% de na suíomhanna) agus is lú go minic san iarthuaisceart (9% de na suíomhanna), rud a leagann béim ar inathraitheacht úsáide benzopyrazole agus leochaileacht srutha féideartha ar fud na tíre.De ghnáth léiríonn díghrádaithe patrúin réigiúnacha comhchosúla, leis an minicíocht braite is airde san oirdheisceart agus an ceann is ísle in iarthuaisceart nó cósta California.Ba é an tiúchan tomhaiste fipronil an ceann ab airde, agus an tuismitheoir comhdhúil fipronil ina dhiaidh sin (90% céatadán de 10.8 agus 6.3 ng/L, faoi seach) (Tábla 1) (35).Cinneadh an tiúchan is airde de fipronil (61.4 ng/L), déshulfinil (10.6 ng/L) agus suilfíd (8.0 ng/L) san oirdheisceart (sna ceithre seachtaine deiridh den sampla).Socraíodh an tiúchan is airde sulfóin san iarthar.(15.7 ng/L), aimíd (42.7 ng/L), flupirnamide desulfinil (14 ng/L) agus sulfonáit fipronil (8.1 ng/L) (35).Ba é sulfón Florfenide an t-aon chomhdhúil a breathnaíodh a sháraigh HC5 (Tábla 1).Athraíonn an meán ΣTUFipronils idir na réigiúin éagsúla go mór (Tábla 1).Is é an meán náisiúnta ΣTUFipronils ná 0.62 (gach suíomh, gach réigiún), agus tá ΣTUFipronils> 1 ag 71 láithreán (16%), rud a léiríonn go bhféadfadh sé a bheith tocsaineach do mhacrinveirteabraigh beantach.I gceithre cinn de na cúig réigiún a ndearnadh staidéar orthu (seachas an Midwest), tá caidreamh suntasach idir SPEARpesticides agus ΣTUFipronil, le R2 coigeartaithe ag dul ó 0.07 feadh chósta California go 0.34 san oirdheisceart (Fíor 5).
* Comhdhúile a úsáidtear i dturgnaimh méiseascópacha.†ΣTUFipronils, airmheán suim na n-aonad tocsaine [tiúchan réimse breathnaithe de cheithre chomhdhúil fipronil/tiúchan guaise de gach comhdhúil ón gcúigiú peircintíl den speiceas atá ionfhabhtaithe le SSD (Fíor 4)] I gcás na samplaí seachtainiúla de fipronil, an 4 deiridh ríomhadh seachtainí de shamplaí lotnaidicídí a bailíodh ag gach láithreán.‡Líon na láithreacha ina ndéantar lotnaidicídí a thomhas.§ Tá an 90ú peircintíl bunaithe ar an tiúchan uasta a breathnaíodh ar an láthair le linn na 4 seachtaine deiridh de shampláil lotnaidicídí.le céatadán na samplaí a tástáladh.¶ Úsáid an CI 95% den luach HC5 (Fíor 4 agus Tábla S3, meso amháin) chun an CI a ríomh.Tá anailís déanta ar Dechloroflupinib i ngach réigiún agus níor aimsíodh riamh é.ND, ní braitheadh.
Is é aonad tocsaineach Fipronil an tiúchan fipronil tomhaiste roinnte ar an luach HC5 cumaisc-shonrach, a chinntear ag an SSD a fhaightear ón turgnamh meáin (féach Fíor 4).Líne dhubh, samhail breiseán ginearálaithe (GAM).Tá CI de 95% ag an líne dheirg do GAM.Tiontaítear ΣTUFipronils go log10 (ΣTUFipronils+1).
Tá dea-dhoiciméadú déanta ar éifeachtaí díobhálacha fipronil ar speicis uisceacha nach spriocspeicis iad (15, 21, 24, 25, 32, 33), ach is é seo an chéad staidéar ina bhfuil sé íogair i dtimpeallacht saotharlainne rialaithe.Nochtadh pobail na tacsaithe do chomhdhúile fipronil, agus rinneadh na torthaí a eachtarshuíomh ar scála ilchríochach.Is féidir le torthaí an turgnaimh mesocosmacha 30-lá a tháirgeadh 15 grúpa scoite feithidí uisceacha (Tábla S1) le tiúchan neamhthuairiscithe sa litríocht, i measc a bhfuil na feithidí uisceacha sa bhunachar sonraí tocsaineachta tearcionadaíocht (53, 54).Léirítear cuair dáileog-fhreagartha a bhaineann go sonrach le tacsaithe (amhail EC50) in athruithe ar leibhéal an phobail (cosúil le saibhreas tacsaithe agus d’fhéadfadh caillteanas flúirse eitilt) agus athruithe feidhmiúla (cosúil le cascáidí cothaitheacha agus athruithe ar chuma).Rinneadh éifeacht na cruinne méiseascópach a eachtarshuíomh chuig an bpáirc.I gceithre cinn de na cúig réimse taighde sna Stáit Aontaithe, comhghaolaíodh an tiúchan fipronil a thomhaistear sa réimse le meath an éiceachóras uisceach san uisce insreabhach.
Tá éifeacht chosanta ag luach HC5 de 95% de na speicis sa turgnamh membrane meánach, rud a léiríonn go bhfuil pobail inveirteabracha uisceacha foriomlána níos íogaire do chomhdhúile fipronil ná mar a thuigtear roimhe seo.Tá an luach HC5 faighte (florfenib, 4.56 ng/lítear; desulfoxirane, 3.55 ng/lítear; sulfón, 2.86 ng/lítear; suilfíd, 3.52 ng/lítear) arís agus arís eile (florfenib) go trí huaire Níos mó ná ord méadaíochta (desulfinil (b) faoi bhun thagarmharc reatha an EPA inveirteabrach ainsealach [fipronil, 11 ng/lítear;díshuilfinil, 10,310 ng/lítear;sulfón, 37 ng/lítear;agus suilfíd, le haghaidh 110 ng/lítear (8)].D'aithin turgnaimh mesoscópacha go leor grúpaí atá íogair do fipronil seachas iad siúd a léirigh tagarmharc inveirteabrach ainsealach an EPA (4 ghrúpa atá níos íogaire d'fipronil, 13 phéire desulfinil, 11 phéire sulfóin agus 13 phéire) íogaireacht sulfíde) (Fíor 4 agus tábla) S1).Léiríonn sé seo nach féidir le tagarmharcanna cosaint a thabhairt do roinnt speiceas a bhreathnaítear freisin sa mheán-domhan, atá forleathan in éiceachórais uisceacha freisin.Tá an difríocht idir ár dtorthaí agus an tagarmharc reatha go príomha mar gheall ar an easpa sonraí tástála tocsaineachta fipronil is infheidhme maidir le raon tacsaithe feithidí uisceacha, go háirithe nuair a sháraíonn an t-am nochta níos mó ná 4 lá agus díghrádaíonn fipronil.Le linn an turgnaimh mesocosmacha 30-lá, bhí an chuid is mó feithidí sa phobal inveirteabrach níos íogaire do fipronil ná an t-orgánach tástála coitianta Aztec (crústaigh), fiú tar éis an Aztec a cheartú Déanann an EC50 de Teike mar an gcéanna tar éis claochlú géarmhíochaine.(96 uair de ghnáth) go dtí am nochta ainsealach (Fíor S7).Thángthas ar chomhdhearcadh níos fearr idir an turgnamh meánscannán agus an staidéar a tuairiscíodh in ECOTOX ag baint úsáide as an orgánach tástála caighdeánach Chironomus dilutus (feithidí).Ní haon ionadh é go bhfuil feithidí uisceacha go háirithe íogair do lotnaidicídí.Gan an t-am nochta a choigeartú, léirigh an turgnamh meso-scála agus sonraí cuimsitheacha bhunachar sonraí ECOTOX gur breathnaíodh go leor tacsaithe a bheith níos íogaire do chomhdhúile fipronil ná Clostridium caolaithe (Fíor S6).Mar sin féin, tríd an am nochta a choigeartú, is é Clostridium Caolaithe an t-orgánach is íogaire d'fipronil (tuismitheoir) agus suilfíd, cé nach bhfuil sé íogair do sulfón (Fíor S7).Léiríonn na torthaí seo an tábhacht a bhaineann le cineálacha iolracha orgánacha uisceacha (lena n-áirítear feithidí iolracha) a áireamh chun tiúchain iarbhír lotnaidicídí a tháirgeadh a fhéadfaidh orgánaigh uisceacha a chosaint.
Is féidir leis an modh SSD tacsaithe neamhchoitianta nó neamhíogair a chosaint nach féidir a EC50 a chinneadh, mar Cinygmula sp., Isoperla fulva agus Brachycentrus americanus.Tá luachanna EC50 raidhse tacsana agus féadfaidh siad flúirse eitilt a léiríonn athruithe ar chomhdhéanamh pobail comhsheasmhach le luachanna HC50 an SSD de fipronil, sulfóin agus suilfíd.Tacaíonn an prótacal leis an smaoineamh seo a leanas: Is féidir leis an modh SSD a úsáidtear chun tairseacha a dhíorthú an pobal ar fad a chosaint, lena n-áirítear tacsaithe neamhchoitianta nó neamhíogair sa phobal.D’fhéadfadh sé nach leor an tairseach d’orgánaigh uisceacha a chinntear ó SSDanna bunaithe ar ach cúpla tacsa nó tacsa neamhíogair chun éiceachórais uisceacha a chosaint.Is é seo an cás maidir le desulfinil (Fíor S6B).Mar gheall ar an easpa sonraí i mbunachar sonraí ECOTOX, is é 10,310 ng/L comhchruinniú bonnlíne inveirteabrach ainsealach an EPA, atá ceithre ordú méide níos airde ná an 3.55 ng/L de HC5.Torthaí tacair freagartha tacsóin éagsúla a tháirgtear i dturgnaimh mesoscópacha.Tá an easpa sonraí tocsaineachta go háirithe fadhbach do chomhdhúile díghrádaithe (Fíor S6), a d'fhéadfadh a mhíniú cén fáth go bhfuil na tagarmharcanna bitheolaíocha uiscí atá ann cheana féin le haghaidh sulfón agus suilfíd thart ar 15 go 30 uair níos lú íogaire ná an luach SSD HC5 bunaithe ar an tSín Cruinne.Is é an buntáiste a bhaineann leis an modh membrane meánach ná gur féidir luachanna iolracha EC50 a chinneadh i dturgnamh amháin, atá leordhóthanach chun SSD iomlán a fhoirmiú (mar shampla, desulfinil; Fíor 4B agus Fíoracha S6B agus S7B), agus tá tionchar suntasach acu. ar thacsaí nádúrtha an éiceachórais chosanta Go leor freagraí.
Léiríonn turgnaimh mhiseascópacha go bhféadfadh éifeachtaí díobhálacha sublethal agus indíreacha soiléire a bheith ag fipronil agus a tháirgí díghrádaithe ar fheidhm an phobail.Sa turgnamh mesoscópach, bhí an chuma ar na cúig chomhdhúil fipronil go léir a chuir isteach ar theacht chun cinn feithidí.Tá torthaí na comparáide idir na tiúchain is airde agus is ísle (cosc agus spreagadh ar theacht chun cinn aonair nó athruithe ar am chun cinn) ag teacht le torthaí a tuairiscíodh roimhe seo de thurgnaimh meso ag baint úsáide as an bifenthrin feithidicíd (29).Soláthraíonn teacht chun cinn daoine fásta feidhmeanna tábhachtacha éiceolaíochta agus is féidir iad a athrú le truailleáin mar fipronil (55, 56).Ní hamháin go bhfuil teacht chun cinn comhuaineach ríthábhachtach maidir le hatáirgeadh feithidí agus le marthanacht an daonra, ach freisin le haghaidh feithidí aibí a sholáthar, ar féidir iad a úsáid mar bhia d'ainmhithe uisceacha agus talún (56).Cosc ar theacht chun cinn na síológa d'fhéadfadh tionchar diúltach a imirt ar an malartú bia idir éiceachórais uisceacha agus éiceachórais bruachánacha, agus leathadh na héifeachtaí truailleán uisceach isteach éiceachórais talún (55, 56).Mar thoradh ar an laghdú ar líon na scríobairí (feithidí a itheann algaí) a breathnaíodh sa turgnamh ar scála meso, tháinig laghdú ar thomhaltas algaí, rud a d’eascair méadú ar chlorophyll a (Fíor 3).Athraíonn an easghluaiseachta trófach seo na sreabha carbóin agus nítrigine sa ngréasán bia leachtach, cosúil le staidéar a rinne meastóireacht ar éifeachtaí bifenthrin pyrethroid ar phobail bheantacha (29).Mar sin, féadfaidh feinilpyrazoles, mar shampla fipronil agus a tháirgí díghrádaithe, pyrethroid, agus b'fhéidir cineálacha eile feithidicídí, méadú ar bhithmhais algach agus suaitheadh ​​carbóin agus nítrigine i sruthanna beaga a chur chun cinn go hindíreach.D’fhéadfadh tionchair eile leathnú chuig timthriallta carbóin agus nítrigine a scrios idir éiceachórais uisceacha agus talún.
Cheadaigh an fhaisnéis a fuarthas ón tástáil membrane meánach dúinn ábharthacht éiceolaíoch na dtiúchan cumaisc fipronil a thomhas i staidéir allamuigh ar scála mór a rinneadh i gcúig réigiún de na Stáit Aontaithe.I 444 sruth beag, sháraigh 17% den mheántiúchan de chomhdhúile fipronil amháin nó níos mó (meán os cionn 4 seachtaine) an luach HC5 a fuarthas ón tástáil meán.Bain úsáid as an SSD ón turgnamh meso-scála chun an tiúchan cumaisc fipronil tomhaiste a thiontú ina innéacs a bhaineann le tocsaineacht, is é sin, suim na n-aonad tocsaineachta (ΣTUFipronils).Léiríonn luach 1 tocsaineacht nó sáraíonn an nochtadh carnach de chomhdhúil fipronil an Speicis chosanta aitheanta ar fiú 95%.Léiríonn an gaol suntasach idir ΣTUFipronil i gceithre cinn de na cúig réigiún agus an táscaire SPEARpesticides de shláinte an phobail inveirteabrach go bhféadfadh fipronil tionchar diúltach a imirt ar phobail inveirteabracha beantach in aibhneacha i réigiúin iolracha de na Stáit Aontaithe.Tacaíonn na torthaí seo le hipitéis Wolfram et al.(3) Ní thuigtear go hiomlán an baol feithidicídí phenpyrazole d'uiscí dromchla sna Stáit Aontaithe toisc go dtarlaíonn an tionchar ar fheithidí uisceacha faoi bhun na tairsí rialála reatha.
Tá an chuid is mó de na sruthanna a bhfuil ábhar fipronil os cionn an leibhéil tocsaineacha acu suite i réigiún an oirdheisceart atá measartha uirbithe (https://webapps.usgs.gov/rsqa/#!/region/SESQA).Ní hamháin gur tháinig an measúnú roimhe seo ar an gceantar i gcrích gurb é fipronil an príomh-strusóir a dhéanann difear do struchtúr pobail inveirteabrach sa chuan, ach freisin go bhfuil ocsaigin tuaslagtha íseal, cothaithigh méadaithe, athruithe sreabhadh, díghrádú gnáthóg, agus lotnaidicídí eile agus an catagóir truailleán tábhachtach. foinse struis (57).Tá an meascán strusóirí seo comhsheasmhach leis an “siondróm abhann uirbeach”, arb é an díghrádú ar éiceachórais abhann a bhreathnaítear go coitianta maidir le húsáid talún uirbeach (58, 59).Tá fás ag teacht ar chomharthaí úsáide talún uirbeacha i réigiún an Oirdheisceart agus meastar go dtiocfaidh méadú orthu de réir mar a fhásann daonra an réigiúin.Táthar ag súil go dtiocfaidh méadú ar an tionchar a bheidh ag forbairt uirbeach agus lotnaidicídí ar rith chun srutha uirbeach amach anseo (4).Má leanann uirbiú agus úsáid fipronil ag fás, féadfaidh úsáid na lotnaidicíde seo i gcathracha dul i bhfeidhm ar phobail sruth níos mó.Cé go bhfuil an tátal meta-anailís go bhfuil an úsáid a bhaint as lotnaidicídí talmhaíochta bagairt ar éiceachórais sruth domhanda (2, 60), glacaimid go bhfuil na measúnuithe underestimate an tionchar foriomlán domhanda lotnaidicídí ag eisiamh úsáidí uirbeacha.
Is féidir le strusóirí éagsúla, lena n-áirítear lotnaidicídí, dul i bhfeidhm ar phobail mhacrinveirteabracha i tairseacha uisce forbartha (úsáid talún uirbeach, talmhaíochta agus measctha) agus féadfaidh siad a bheith bainteach le húsáid talún (58, 59, 61).Cé gur úsáid an staidéar seo an táscaire SPEARpesticides agus tréithe tocsaineachta fipronil orgánach-shonrach uiscí chun tionchar na bhfachtóirí mearbhall a íoslaghdú, d'fhéadfadh tionchar a bheith ag díghrádú gnáthóige ar fheidhmíocht tháscaire SPEARpesticides, agus is féidir fipronil a chur i gcomparáid le lotnaidicídí eile (4, 17, 51, 57).Mar sin féin, léirigh samhail struis il a forbraíodh ag baint úsáide as tomhais allamuigh ón gcéad dá staidéar réigiúnacha (an Meán-Iarthar agus an Oirdheisceart) go bhfuil lotnaidicídí ina strustóir in aghaidh an tsrutha tábhachtach do choinníollacha pobail mhacrinveirteabraigh in aibhneacha lapaireachta.Sna samhlacha seo, cuimsíonn athróga míniúcháin tábhachtacha lotnaidicídí (go háirithe bifenthrin), cothaithigh agus tréithe gnáthóg i bhformhór na sruthanna talmhaíochta san Iarthar Láir, agus lotnaidicídí (go háirithe fipronil) i bhformhór na gcathracha san oirdheisceart.Athruithe ar ocsaigin, cothaithigh agus sreabhadh (61, 62).Dá bhrí sin, cé go ndéanann staidéir réigiúnacha iarracht aghaidh a thabhairt ar an tionchar a bhíonn ag struiseoirí neamhlotnaidicídí ar tháscairí freagartha agus na táscairí réamh-mheastacháin a choigeartú chun cur síos a dhéanamh ar thionchar fipronil, tacaíonn torthaí allamuigh an tsuirbhé seo le dearcadh fipronil.) Ba cheart a mheas mar cheann de na foinsí brú is mó tionchair in aibhneacha Mheiriceá, go háirithe in oirdheisceart na Stát Aontaithe.
Is annamh a dhoiciméadaítear díghrádú lotnaidicídí sa chomhshaol, ach d’fhéadfadh an bhagairt d’orgánaigh uisceacha a bheith níos díobhálaí ná an máthairchomhlacht.I gcás fipronil, léirigh staidéir allamuigh agus turgnaimh meso-scála go bhfuil táirgí díghrádaithe chomh coitianta leis an máthairchorp sna sruthanna sampláilte agus go bhfuil an tocsaineacht chéanna nó níos airde acu (Tábla 1).Sa turgnamh membrane meánach, ba é fluorobenzonitrile sulfone an chuid is mó tocsaineach de na táirgí díghrádaithe lotnaidicídí a ndearnadh staidéar orthu, agus bhí sé níos tocsaineach ná an cumaisc tuismitheora, agus braitheadh ​​​​sé freisin ar mhinicíocht cosúil leis an máthair-chomhdhúil.Mura ndéantar ach na máthair-lotnaidicídí a thomhas, ní fhéadfar teagmhais tocsaineachta ionchasacha a thabhairt faoi deara, agus ciallaíonn an easpa coibhneasta faisnéise tocsaineachta le linn díghrádaithe lotnaidicídí go bhféadfaí neamhaird a dhéanamh dá dtarlú agus dá n-iarmhairtí.Mar shampla, mar gheall ar easpa faisnéise ar thocsaineacht táirgí díghrádaithe, rinneadh measúnú cuimsitheach ar lotnaidicídí i sruthanna na hEilvéise, lena n-áirítear 134 táirge díghrádaithe lotnaidicídí, agus níor measadh ach an máthair-chomhdhúil mar an máthair-chomhdhúil ina measúnú riosca éiceathocsaineolaíochta.
Tugann torthaí an mheasúnaithe riosca éiceolaíoch seo le fios go bhfuil drochthionchar ag comhdhúile fipronil ar shláinte abhann, agus mar sin is féidir tátal réasúnta a bhaint as gur féidir éifeachtaí díobhálacha a fheiceáil áit ar bith ina sáraíonn comhdhúile fipronil an leibhéal HC5.Tá torthaí na dturgnamh mesoscópach neamhspleách ar shuíomh, rud a léiríonn go bhfuil tiúchan fipronil agus a tháirgí díghrádaithe i go leor tacsaithe srutha i bhfad níos ísle ná mar a taifeadadh roimhe seo.Creidimid gur dócha go leathnófar an fionnachtain seo chuig an protobiota i sruthanna pristine áit ar bith.Cuireadh torthaí an turgnaimh meso-scála i bhfeidhm ar staidéir allamuigh ar scála mór (444 sruth beag comhdhéanta d’úsáidí measctha uirbeacha, talmhaíochta agus talún ar fud cúig mhór-réigiún sna Stáit Aontaithe), agus fuarthas amach go raibh tiúchan go leor sruthanna ann. an áit a bhfuiltear ag súil go mbeidh fipronil ann Tugann an tocsaineacht a eascraíonn as seo le fios go bhféadfadh na torthaí seo leathnú chuig tíortha eile ina n-úsáidtear fipronil.De réir tuairiscí, tá méadú ag teacht ar líon na ndaoine a úsáideann Fipronil sa tSeapáin, sa Ríocht Aontaithe agus sna Stáit Aontaithe (7).Tá Fipronil i láthair ar bheagnach gach mór-roinn, lena n-áirítear an Astráil, Meiriceá Theas agus an Afraic (https://coherentmarketinsights.com/market-insight/fipronil-market-2208).Léiríonn torthaí na staidéar meso-go-réimse a chuirtear i láthair anseo go bhféadfadh tábhacht éiceolaíochta a bheith ag baint le húsáid fipronil ar scála domhanda.
Le haghaidh ábhar breise don alt seo, féach http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/43/eabc1299/DC1
Is airteagal rochtana oscailte é seo a dháiltear faoi théarmaí an Cheadúnais Creative Commons Attribution-Neamhthráchtála, a cheadaíonn úsáid, dáileadh agus atáirgeadh in aon mheán, chomh fada agus nach bhfuil an úsáid deiridh le haghaidh gnóthachan tráchtála agus is é an bunús atá leis an tá an bhunobair ceart.Tagairt.
Nóta: Ní iarraimid ort ach do sheoladh ríomhphoist a sholáthar ionas go mbeidh a fhios ag an duine a mholann tú don leathanach gur mian leat go bhfeicfeadh siad an ríomhphost agus nach turscar é.Ní ghlacfaimid aon seoltaí ríomhphoist.
Úsáidtear an cheist seo chun a thástáil an bhfuil tú i do chuairteoir agus le cosc ​​a chur ar chur isteach uathoibríoch turscair.
Janet L. Miller, Travis S. Schmidt, Peter C. Van Metre, Barbara Mahler (Barbara J. Mahler, Mark W. Sandstrom, Lisa H. Nowell, Daren M. Carlisle, Patrick W. Moran
Tá sé léirithe ag staidéir go bhfuil lotnaidicídí coitianta a aimsítear go minic i sruthanna Mheiriceá níos tocsaineach ná mar a ceapadh roimhe seo.
Janet L. Miller, Travis S. Schmidt, Peter C. Van Metre, Barbara Mahler (Barbara J. Mahler, Mark W. Sandstrom, Lisa H. Nowell, Daren M. Carlisle, Patrick W. Moran
Tá sé léirithe ag staidéir go bhfuil lotnaidicídí coitianta a aimsítear go minic i sruthanna Mheiriceá níos tocsaineach ná mar a ceapadh roimhe seo.
©2021 Cumann Meiriceánach um Chur Chun Cinn na hEolaíochta.gach ceart ar cosaint.Tá AAAS ina chomhpháirtí de HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef agus COUNTER.EolaíochtAdvances ISSN 2375-2548.